文章名稱：Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope

期刊：Physical Review Letters

文章鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/1fzm-pb1d

近日，國際高水平期刊《Physical Review Letters》發(fā)表了一項關(guān)于二維超導(dǎo)體磁動力學(xué)研究的突破性成果。德國斯圖加特大學(xué)的J?rg Wrachtrup教授團(tuán)隊依托attoDRY2200 低震動無液氦磁體與恒溫器搭建的低溫NV色心磁強(qiáng)計成功實現(xiàn)對二維超導(dǎo)體NbSe₂中磁通渦旋動力學(xué)的納米尺度探測，直接揭示無序渦旋玻璃相的融化機(jī)制與磁噪聲反常行為，為二維超導(dǎo)量子現(xiàn)象研究提供了全新的高分辨率探測平臺。

研究進(jìn)展

二維（2D）超導(dǎo)體因維度降低帶來的強(qiáng)烈漲落特性，使其磁通渦旋（超導(dǎo)態(tài)下的關(guān)鍵磁結(jié)構(gòu)）呈現(xiàn)復(fù)雜的動態(tài)行為。掃描隧道顯微鏡（STM）雖已被廣泛用于繪制局域態(tài)密度分布，但這類探針的隧穿特性要求導(dǎo)電表面必須極其潔凈，連二維材料常用的保護(hù)性六方氮化硼（h-BN）包覆層都會干擾測量；常規(guī)磁成像技術(shù)則無法同時兼顧納米級空間分辨率與毫秒級時間分辨率，難以捕捉渦旋的動態(tài)演化。此次研究中，基于 attoDRY2200 開發(fā)的低溫NV色心磁強(qiáng)計，憑借特殊技術(shù)優(yōu)勢突破上述限制：

a) 非侵入高分辨，適配復(fù)雜樣品：以金剛石 NV色心 中心為探針，無需接觸樣品且對表面潔凈度要求低（即便 NbSe?有制備殘留物仍可測量），空間分辨率 < 50 nm，1.8 K 低溫下能清晰分辨單個磁通渦旋，兼容 STM 難處理的復(fù)雜樣品環(huán)境；

b) 寬溫寬場覆蓋，支撐全相圖觀測：配備 9T-1T-1T 矢量磁體，AFM 模式zuidi的溫度<1.8 K、cw-ODMR 模式 < 4 K，可完整覆蓋二維超導(dǎo)體 “渦旋玻璃相 - 渦旋液體相 - 金屬態(tài)" 全相圖，助力證實超導(dǎo)態(tài)與磁行為的關(guān)聯(lián)；

c)  時空分辨率協(xié)同，捕捉動態(tài)磁演化：依托低震動設(shè)計（Z 向噪聲<0.5 670="" nm="">80%），實現(xiàn) “納米空間 + 微秒時間" 分辨率探測，捕捉到磁通渦旋的離域性波動，及冷卻速率對渦旋晶格構(gòu)型的影響。

二維超導(dǎo)體中的局域磁通渦旋的激發(fā)

課題組使用1.8 K低溫NV色心磁強(qiáng)計對二維超導(dǎo)體2H-NbSe₂的薄層樣品進(jìn)行測量，見圖1(a)。當(dāng)NV色心接近NbSe₂樣品（S1）時，單個NV的自旋能夠檢測到NbSe₂的局部磁響應(yīng)，而與頂部h-BN無關(guān)。 圖1(c)給出了在2K溫度下沿薄片邊緣記錄的具有抗磁響應(yīng)的渦旋玻璃態(tài)掃描結(jié)果。在接近10 K（> Tc）時，任何磁響應(yīng)都消失了（見文章補充材料中的圖S4），證實了在2K時觀察到的磁行為源自超導(dǎo)態(tài)。由于樣品的厚度很小，磁場很容易穿透材料，在較低的外場下局部抑制超導(dǎo)性并形成渦旋。在非常薄的NbSe₂中的垂直限制導(dǎo)致了渦旋的膨脹，遵循Pearl模型。從圖1(d)中單個渦旋的高分辨率掃描結(jié)果可以看出，相較于體材料中的渦旋，該渦旋的尺寸正在擴(kuò)大，這與薄層超導(dǎo)體中珍珠渦旋的預(yù)期標(biāo)度行為相吻合。

圖1：低溫NV色心磁強(qiáng)計測量二維超導(dǎo)體中渦旋態(tài)。（a）用于探測納米尺度局部磁響應(yīng)的NV色心磁強(qiáng)計示意圖;（b）5.1nm厚的NbSe₂薄片的相圖隨溫度和磁場的變化，確定了三個不同的相：渦旋玻璃、渦旋液體和金屬態(tài)。(c)渦旋玻璃相的磁場圖，顯示明顯的磁場對比度，并突出樣品邊界。(d)高分辨率掃描分辨出NbSe₂薄片中的單個渦旋。

原子力顯微鏡（AFM）樣品表征（詳見文章補充材料圖S1）顯示，樣品制備完成后薄片表面存在明顯殘留物。這種臟污的頂面會給掃描隧道顯微鏡（STM）等其他局部探針帶來技術(shù)挑戰(zhàn)。課題組使用的低溫NV色心磁強(qiáng)計的實驗技術(shù)顯然更穩(wěn)健。低溫NV色心磁強(qiáng)計能夠?qū)Τ瑢?dǎo)渦旋進(jìn)行高分辨率和非侵入性的測繪。

二維超導(dǎo)體中磁通渦旋的排列

在薄的NbSe₂樣品（S1）中，基底粗糙度、無序和有限尺寸效應(yīng)在超導(dǎo)響應(yīng)中起著重要作用。由于這些局部效應(yīng)，渦旋可以變得扭曲和拉長，偏離了在原始超導(dǎo)體中通常觀察到的常規(guī)渦旋形狀。由于NbSe₂中超導(dǎo)現(xiàn)象的多帶特性，可能會出現(xiàn)多磁通量子渦旋。圖2(a)展示了示例數(shù)據(jù)，在該數(shù)據(jù)中無法清晰辨識出六方結(jié)構(gòu)的渦旋排列。薄樣品也顯示出類似細(xì)長渦旋的特征，如圖2(a)所示，溫度遠(yuǎn)低于Tc。課題組將這些線狀磁場結(jié)構(gòu)歸因于圓渦旋，它們在空間中不同位置之間快速波動，即它們具有某種程度的離域性，從而有效地導(dǎo)致測量所得圖像中的細(xì)長形態(tài)。這種渦旋運動很可能是由底層的無序和二維超導(dǎo)體中增強(qiáng)的熱漲落所影響。為了便于比較，課題組對一個更大更厚的NbSe₂樣品（> 10 nm，S2）進(jìn)行了測量，該樣品兩側(cè)均用六方氮化硼（h-BN）封裝。在這種情況下，渦旋排列以更有序的方式，且在樣品區(qū)域的大部分區(qū)域中觀察到六邊形渦旋晶格[見圖2(c)]。課題組注意到，對于較薄樣品中特定且非六邊形的渦旋排列缺乏了解，可能對例如輸運實驗的解釋具有重要意義。這一點經(jīng)常被忽視，但可能對于從這些實驗數(shù)據(jù)中正確推斷超導(dǎo)基態(tài)的對稱性至關(guān)重要。

圖2  不同厚度的二維NbSe₂中的渦旋排列。（a）氧化物襯底上厚度為5.1nm NbSe₂樣品S1的磁場分布圖。渦旋結(jié)構(gòu)的形態(tài)呈現(xiàn)無序狀態(tài)，顯示出微弱的空間相關(guān)性以及寬泛、模糊的自相關(guān)峰。(c)厚度為11.59nm NbSe₂樣品S2的磁場分布圖，其渦旋結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)顯著增強(qiáng)的六邊形有序排列。所有比例尺均為1 μm。

磁通渦旋晶格的熔化轉(zhuǎn)變

研究對薄NbSe₂樣品的輸運研究也提供了間接證據(jù)，表明渦旋玻璃比塊體系統(tǒng)更容易熔化。強(qiáng)烈的熱漲落可以去除渦旋并驅(qū)動熔化轉(zhuǎn)變。在更寬的溫度窗口中觀察到非零電阻率，但仍低于Tc，這表明渦旋從其釘扎點脫離，并過渡到渦旋液相。這種熔化可以進(jìn)一步通過位錯的存在而促進(jìn)；因此，渦旋液體的演化方式隨著冷卻速度的變化而不同。課題組用不同的冷卻速度進(jìn)行了研究。對于每個冷卻序列，樣品S1通過將溫度提高到6.3 K來“初始化"。隨后，以選定速率將樣本冷卻至基準(zhǔn)溫度。該過程會重復(fù)進(jìn)行不同冷卻速率的測試，從1分鐘到10小時不等，直至基礎(chǔ)溫度達(dá)到2K。圖3(a)和3(c)分別展示了zuidi和最高冷卻速率下的測量結(jié)果。雖然兩種測量方法都集中在少層樣品的同一位置，但快速冷卻和緩慢冷卻速度的超電流分布顯示出不同的邁斯納場響應(yīng)和渦旋強(qiáng)度。相比之下，從熔融狀態(tài)緩慢冷卻應(yīng)允許熱漲落與無序釘扎競爭，從而逐漸形成更穩(wěn)定的渦旋晶格。

圖3：5.1 nm NbSe₂樣品中與冷卻速率相關(guān)的渦旋排列。(a) NbSe₂在快速冷卻（1分鐘內(nèi)從6.3K降至2K）后的雜散場分布圖，顯示弱磁對比。(c)慢速冷卻（數(shù)小時從6.3K降至2K）后的磁場分布圖，顯示渦旋對比度顯著增強(qiáng)。

綜上所述，該研究實現(xiàn)了對二維超導(dǎo)體中渦旋的納米時空成像，使得原本只能間接觀測的渦旋現(xiàn)象得以直接可視化。在非均勻的NbSe₂中，課題組觀察到動態(tài)變形的渦旋和渦旋熔化的直接證據(jù)，其中構(gòu)型高度依賴于冷卻速率，反映了熱漲落和釘扎之間的相互作用。低磁場下渦旋的空間排列和動態(tài)行為對系統(tǒng)的集體宏觀響應(yīng)具有重要意義，這可以通過輸運、核磁共振等方法來測量。這些實驗結(jié)果確立了低溫NV色心磁強(qiáng)計作為非常規(guī)超導(dǎo)體中低能漲落和動態(tài)狀態(tài)的有力探測技術(shù)。

低溫NV色心磁強(qiáng)計

文中使用到了基于attoDRY2200低震動無液氦磁體與恒溫器的低溫NV色心磁強(qiáng)計是由德國attocube公司設(shè)計研發(fā)，該顯微鏡采用非磁性材料制成，專為低溫、超低溫和磁場應(yīng)用設(shè)計。設(shè)備基于納米精度位移臺與掃描臺，可提供多維運動、毫米級行程和亞納米精度掃描。用戶只需要按照標(biāo)準(zhǔn)的操作流程，控制設(shè)備硬件與軟件，即可實現(xiàn)NV色心探針對樣品表面的磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行掃描成像測量，進(jìn)行空間分辨率<50 nm的磁性結(jié)構(gòu)觀測，研究超導(dǎo)材料變溫變磁場下的磁通渦旋成像以及鐵電體和多鐵性材料的磁疇成像。

attocube低溫強(qiáng)磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I

低溫強(qiáng)磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I 已經(jīng)在北京大學(xué)，清華大學(xué)，南京大學(xué)，復(fù)旦大學(xué)，中國人民大學(xué)，北京師范大學(xué)，中國科學(xué)院等單位順利運行，持續(xù)助力各個課題組的科研工作。圖6為常見的低溫強(qiáng)磁場原子力磁力顯微鏡，該系統(tǒng)配置attocube的低溫掃描臺以及納米精度位移臺，可對常見氧化物薄膜，超導(dǎo)材料，低維層狀材料，納米線等微納尺度材料的低溫形貌，磁力磁疇與斯格明子觀測等電磁學(xué)性質(zhì)測量。值得一提的是，系統(tǒng)兼容德國attocube公司推出的用于超靈敏SPM測量的全新超低振動低溫恒溫器attoDRY2200。目前，該系統(tǒng)已經(jīng)在中國、德國、英國等國家完成多套安裝與運行，已助力全球用戶在低溫強(qiáng)磁場環(huán)境下的磁學(xué)成像研究中取得眾多突破性成果。

圖4：基于attoDRY2200低震動無液氦磁體與恒溫器的低溫NV色心磁強(qiáng)計

基于attoDRY2200的低溫NV色心磁強(qiáng)計，主要技術(shù)特點：

? 成像模式：ODMR, AFM, CFM

? 磁場環(huán)境：9T，9T-1T-1T矢量磁體

? zuidi溫度：采用AFM掃描（關(guān)閉微波）測量的溫度低于1.8 K ；cw-ODMR模式zuidi溫度應(yīng)小于4 K

? 振動噪音（Z方向）：在基底溫度，使用標(biāo)準(zhǔn)attocube程序（帶寬= 195 Hz)和Akiyama 探針測量的AFM噪聲小于0.5 nm (基于attoDRY2200)

? 配置微波發(fā)生器（0.7至6 GHz）和射頻線路

? 具有高量子效率的單光子探測器（通常在670 nm處為80%，保證值> 60%)

? 可升級 cryoRAMAN顯微鏡, AFM/MFM顯微鏡，atto3DR等功能

圖5：用于超靈敏 SPM 測量的超低振動低溫恒溫器attoDRY2200, 適合NV色心掃描成像研究。

圖6： 可選升級：低溫強(qiáng)磁場原子力磁力顯微鏡attoAFM MFM I。

低溫NV色心磁強(qiáng)計 部分發(fā)表文獻(xiàn)：

• Ruoming Peng, et al. Probing Vortex Dynamics in 2D Superconductors with Scanning Quantum Microscope . Phys. Rev. Lett. 135, 126001, 2025

• Brian B. Zhou, et al. Configurable antiferromagnetic domains and lateral exchange bias in atomically thin CrPS₄， Nature Materials 24, 1414–1423 (2025)

• Patrick Maletinsky, et al. Imaging nanomagnetism and magnetic phase transitions in atomically thin CrSBr. Nature Communications  15: 6005 (2024)

• Rainer St?hr, et al. Magnetic domains and domain wall pinning in atomically thin CrBr₃ revealed by nanoscale imaging. Nature Communications 12 : 1989 (2021)

• Patrick Maletinsky, et al. Probing magnetism in 2D materials at the nanoscale with single-spin microscopy. Science 364, 973–976 (2019)

attocube低溫強(qiáng)磁場掃描探針顯微鏡 部分國內(nèi)用戶單位：